Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
四辻 健治; 舘 幸男; 大窪 貴洋*
CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.251 - 257, 2016/06
処分環境における圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数や収着分配係数等の整合的な推定評価を目指し、原子力機構では統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。ISDモデルは、圧縮ベントナイト中の間隙水化学および核種の収着・拡散挙動を整合的に評価するモデルである。特にISDモデルの拡散パートは電気二重層理論と均質間隙モデルに基づいており、カチオンの過剰な実効拡散係数と細孔間隙でのアニオン排除を整合的に説明できる。現状のISDモデルは1価カチオン/アニオンの実効拡散係数をある程度定量的に評価できるが、多価カチオンや錯体形状の化学種に対しては実測データの再現性が悪い。モデルを改良するには、溶質・溶媒および粘土鉱物間の相互作用を分子レベルで高度化するとともに、不均質間隙構造を考慮したモデル化を進める必要がある。そこで本研究では、多重間隙構造を考慮して現状ISDモデルの高度化を検討した。多重間隙モデルによる解析の結果、実効拡散係数の塩濃度依存性が、現状の均質間隙モデルより緩和され、拡散モデルが改善されることがわかった。
舘 幸男; 陶山 忠宏; 四辻 健治; 石井 康雄; 高橋 宏明*
CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.241 - 250, 2016/00
放射性廃棄物地層処分の安全評価において粘土質岩石中の核種の収着・拡散挙動は把握すべき重要なプロセスである。幌延深地層研究所における泥岩試料中のNi(II), Am(III), Se(IV)の拡散・収着挙動を、実験とモデルの両面から調査した。透過拡散試験によって得られた実効拡散係数は、先行研究の結果も含めて、Cs
, Ni
, HTO, I
, Se(SeO
), Am(Am(CO
))の順に低下する傾向となった。一方で、拡散試験から得られた収着分配係数は、バッチ収着試験によって取得された値との整合的であった。これらの結果は、粘土成分(スメクタイトとイライト)の寄与を仮定した収着モデル、電気二重層理論と単純化された間隙モデルを考慮した拡散モデルとを組み合せた、粘土を主体としたモデル化手法によって解釈された。この粘土を主体としたモデルによって、一連のデータを概ね説明することが可能であり、この手法が多様な核種に対して適用可能と評価された。
佐久間 博*; 舘 幸男; 四辻 健治; 河村 雄行*
no journal, ,
粘土鉱物は、大きな比表面積と高い吸着能を持つため、自然環境中の有害物質に対する良い吸着材と成りうる。イオンや分子の、層間および外部表面における吸着サイトは、分析試験や比較的簡単なモデルを用いた分子シミュレーションにより評価できる。一方、エッジ表面での吸着サイトについては、エッジ構造のモデル化がまだ確立していないため、十分な理解が得られていない。そこで本研究では、モンモリロナイトのエッジ構造について、密度汎関数理論に基づく第一原理計算手法で調べた。表面エネルギーを計算することにより、4種類のエッジ表面に対し、同形置換、層電荷、及び層間陽イオンの位置の影響について評価した。さらに、エッジの酸解離定数を計算し、陽イオンの吸着サイトに成り得るかどうかについて議論した。
佐藤 努*; 小田 治恵
no journal, ,
放射性廃棄物処分の長期安定性評価において、ベントナイト緩衝材とセメント反応水との相互作用は重要な研究課課題である。これまで、ベントナイトの主要鉱物であるスメクタイトについて、高アルカリ性条件における溶解反応速度が調べられてきた。本研究では、ギブス自由エネルギーの影響を考慮した、また、pH7-13, 25-80
Cの条件に適用可能なスメクタイトの溶解速度式を提案した。この溶解速度式を用いて、ベントナイト緩衝材の間隙水化学及び鉱物学並びに物質輸送特性に跨る連星現象の理解するために、化学反応-物質輸送モデル解析を行った。この結果、解析上の二次鉱物選定条件によらず、10万年後の緩衝材の実効拡散係数と透水係数は、セメントとの界面近傍を除いて大きく変化しないと考えられた。
